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    揭示鐵電光催化反應(yīng)的新機制

    來源:【科學(xué)網(wǎng)】

    近日,中科院大連化學(xué)物理研究所李燦院士、研究員范峰滔等通過構(gòu)筑雙極性電荷收集結(jié)構(gòu),促進了鐵電光催化分解水,并揭示了鐵電光催化反應(yīng)的新機制。相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然—通訊》上。

    在光催化過程中,提高太陽能轉(zhuǎn)化效率的核心問題是提高光生電子和空穴的分離效率,而構(gòu)筑內(nèi)建電場是提高電荷分離的有效手段。由于自發(fā)的不對稱電荷分離和高于帶隙光電壓的特性,鐵電半導(dǎo)體材料被認(rèn)為是太陽能光催化燃料生產(chǎn)的理想材料之一。在前期工作中,團隊以單疇鐵電粒子為模型,研究了其中的電荷分離機制,發(fā)現(xiàn)自發(fā)極化引起的退極化場是其電荷分離的主要驅(qū)動力。這個電場貫穿整個單疇粒子,場強高達3.6kV/cm,是其他常見電場的數(shù)倍。然而,鐵電光催化劑受限于表面電荷提取的瓶頸問題,很難實現(xiàn)水的完全分解,光催化轉(zhuǎn)換效率遠(yuǎn)低于理論預(yù)期。

    本研究提出了一種在鐵電半導(dǎo)體的正、負(fù)疇區(qū)構(gòu)筑電荷收集納米結(jié)構(gòu)的方法,通過高效收集和利用光生電子和空穴,實現(xiàn)了鐵電光催化劑的全分解水反應(yīng)。并且觀察到了光生電子和空穴分別在正、負(fù)極化Au/BaTiO3界面處聚集的現(xiàn)象,其空間電荷層寬度取決于BaTiO3光生載流子的熱能化長度(~50 nm)。團隊在鐵電半導(dǎo)體正、負(fù)極化疇區(qū)構(gòu)筑微納金屬陣列結(jié)構(gòu),進一步組裝還原和氧化助催化劑后,發(fā)現(xiàn)Au/BaTiO3鐵電光催化劑可以實現(xiàn)光催化全分解水反應(yīng),即使在單晶材料上仍能表現(xiàn)出可觀的催化活性。該結(jié)果為高效利用鐵電材料中高能光生電荷、實現(xiàn)高效太陽能轉(zhuǎn)換提供了新的思路和方法。

    相關(guān)論文信息:https://doi.org/10.1038/s41467-022-32002-y

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