（a） 糾纏雙光子作為分子超快探針的示意圖，其中提出了通過β-硼酸鋇（BBO）晶體的參數(shù)化下轉(zhuǎn)換和多光子檢測。（b） 量子快車微觀模型的水平方案。（c） 量子快速汽車信號，采用甲烷（CH4）中的4種拉曼活性模式A1，E和T2。（d） QFRS中電子激發(fā)態(tài)的微觀模型水平方案。（e） 將強度相關(guān)的QFRS與經(jīng)典探頭脈沖情況進行比較，以時間演變的電子相干性作為探頭光子與諧振泵脈沖之間延遲T的函數(shù)。圖片來源：張哲東等

近年來，糾纏光子——一種流行的量子光源——被廣泛應(yīng)用于量子成像、光學(xué)干涉測量、量子計算、量子通信等領(lǐng)域。自發(fā)的參數(shù)化下變頻產(chǎn)生具有守恒能量和動量的糾纏光子對，從而編碼空間和時間中的量子相關(guān)性。這種性質(zhì)使量子優(yōu)勢克服了成像和檢測領(lǐng)域經(jīng)典脈沖的衍射極限。

分子光譜學(xué)中長期存在的瓶頸問題之一是在飛秒尺度上檢測超快電子過程。電子相干性的動力學(xué)尤為重要。然而，受時頻分辨率和激發(fā)態(tài)非相干通道的限制，現(xiàn)有的拉曼技術(shù)不能用于此目的。

在《光：科學(xué)與應(yīng)用》雜志上新發(fā)表的一篇論文中，香港城市大學(xué)物理系的張哲東教授及其同事開發(fā)了一種飛秒時間分辨相干拉曼光譜，其糾纏光子導(dǎo)致QFRS（量子飛秒拉曼光譜）。

具體來說，由光子糾纏操縱產(chǎn)生的拉曼信號的超分辨性質(zhì)在他們的工作中得到了體現(xiàn) – 時間和光譜分辨率都可以同時實現(xiàn)。QFRS僅對電子相干性敏感。

這使得它特別適合在~50 fs的短時間尺度內(nèi)檢測電子激發(fā)態(tài)動力學(xué)。這種優(yōu)勢在之前研究的拉曼技術(shù)中是無法實現(xiàn)的，這些技術(shù)受到快速衰減或時頻分辨率的瓶頸。這項工作為研究復(fù)雜材料（如分子，2D材料和激子，極化子）中的超快過程提供了新的視角，因為我們可以提取所需的弛豫和輻射過程。

量子拉曼光譜用來自糾纏光子源的信號光子束取代了經(jīng)典的探針脈沖。惰輪光子光束用作重合測量的預(yù)示光束。因此，可以獨立控制時間和光譜分辨率。這導(dǎo)致超分辨性質(zhì)超越了時頻關(guān)系的共軛。可以進一步進行外差檢測以監(jiān)測電子的相。他們工作的亮點總結(jié)如下：

“我們設(shè)計飛秒拉曼光譜的量子版本有三個目的：（1）在實時域中執(zhí)行高分辨率抗斯托克斯拉曼光譜;（2）能夠在超短時間尺度下對電子動力學(xué)進行成像;（3）要對分子激發(fā)的相位敏感，這樣才能讓檢測靈敏度超過站立量子極限。

“我們的工作大大擴展了糾纏光的視野，并補充了糾纏光在復(fù)雜分子中最佳兩個光子吸收過程背景下取得的光譜學(xué)進步。這項工作將有助于未來的實驗和理論工作，“科學(xué)家們說。

更多信息：張哲東等，糾纏光子使時間 – 頻率分辨相干拉曼光譜成為可能，并在飛秒尺度上應(yīng)用于電子相干性，光：科學(xué)與應(yīng)用（2022）。DOI： 10.1038/s41377-022-00953-y

期刊信息：光：科學(xué)與應(yīng)用